証言記録 ステップ制御エピタキシー ―黒田尚孝と芝原健太郎

黒田尚孝氏寄稿

ステップ制御エピタキシー¹は、SiCパワーデバイス²実用化を可能にした画期的な技術として広く知られています。黒田氏と芝原らが、京都大学松波弘之教授の研究室で、議論や実験を通じて、この技術をどのように実現したのか辿ります。

１．ステップ制御エピタキシー発見のヒント

1985～86年にかけて、京都大学大学院工学研究科の松波研究室で私は修士課程の2年間「6H-SiC³基板上への3C-SiC⁴のヘテロエピタキシャル成長⁵」の研究⁶を担当していました。芝原さん⁷は同じく松波研究室で博士課程１～2回生として在籍していました。
　この時、SiC結晶成長時における原子の積層構造の重要性についての議論を通じて、私は芝原さんからステップ制御エピ発見のヒント⁸をもらいました。
　芝原さんは当時Siオフ基板⁹上の3C-SiC成長の研究¹⁰をされていました。それで、基板の原子層ステップのSiC結晶成長に与える重要性について、私の研究テーマについても議論してもらいました。始まりは私が修士2回生になったばかりの1986年の4～5月ごろで、6H-SiC基板上のSiC気相成長¹¹では3C-SiC双晶が生成しモザイク状の表面モホロジー¹²となることを示したV.J.Jenningsらの論文があることを芝原さんから紹介してもらいました。その際、6H-SiC基板上への3C-SiC成長は、ジャスト基板¹³にも少数ある原子層ステップの存在により2種類（ABCとACBという2つの積層構造）の3C-SiCが発生し双晶¹⁴になりやすいのではないか？という考えを話してくださいました。¹⁵
　そこで、私は自分の成長した膜を溶融KOH¹⁶でエッチングを行い、エッチピットの形（3角形）がモザイク状パターンの境界を境に回転していることから確かに双晶であることを確認しました。
　この時の実験結果や芝原さんとの議論内容について、芝原さん、西野先生¹⁷、松波先生¹⁸との連名で1986年秋の応用物理学会で発表¹⁹しました。
　余談になりますが、その直後にNCSU²⁰のDavis先生の研究室から同じ内容の論文がAPL²¹に掲載されました。「世界中で同じことを考えている人が3人いる」と言われますが、本当にそんなことがあるのだなと当時驚きました。さらにオフ基板上の成長についても1988年にJAP²²にNCSUから論文が掲載されました（京大のSSDM²³発表は1987年）。　

２．基板の工夫―３つのアイデアと鏡面成長の成功

　以上の芝原さんとの議論を通じて、私は、修士課程1回生の1年間、成長条件を色々振っても良い結果が得られなかったこともあり、基板にも何らかの工夫が必要ではないかということを考え始めました。
　その結果、基板に施す工夫として、1986年の6月ごろだったと思いますが、次の①、②、③のアイデアを実験で試すことにしました。
　
　①　基板の自然面ではなく研磨面（裏面）を使うこと
これは当時研究室に留学中だったYooさん²⁴との議論の中で出てきたアイデア²⁵です。
　②　オフ基板²⁶を使うこと
当時GaAs on Siや芝原さんのSiC on Siのヘテロエピタキシャル成長で試みられていたオフ基板を使うことです。
上記で使われたSi基板と異なり、SiCのオフ基板は当時もちろん無いので基板の元であるアチソン法の石²⁷を研磨する時に
　　　Si基板の小片を研磨用ジグとアチソン法の石の間に挟み込むことでオフ角度をつけました。
　③　上の2つが先に成功し、試作することはなかったのでよく覚えていません。

　この時、最初に研磨が完成した①の“自然面ではなく裏面を使って作った基板”が意図せずオフ基板になっていたことで、ステップ制御エピタキシーが初めて出来たわけです。後から研磨が完成した②の“意図して作ったオフ基板”の方は再現性確認のため使い、鏡面成長が再現できることを確認しました。仮に①の裏面成長が失敗していたとしても②の試みで成功していたと思います。

３．オフ基板上成長層のポリタイプ同定

　裏面基板上に基板全面への鏡面成長ができた次の日に芝原さんに報告しました。その後、芝原さんから松波先生に報告してもらい、私は教授室へ呼ばれたと記憶しています。先生から再現性確認の指示を受けるとともに、すぐにX線回折による結晶評価をやろうということになり、その結果基板上のエピタキシャル層がオフしていることが判明しました。
　成長層のポリタイプが明らかになったのは、少し後でした。当初の私の研究テーマは「6H-SiC基板上への3C-SiCのヘテロエピタキシャル成長」でしたので、実験した直後は、まだ成長層は成長温度（1500℃）からみて低温安定ポリタイプの3C-SiCだと思い込んでいました。ただし、オフ基板で鏡面成長するメカニズムを考えていた時に、3C-SiC単結晶がオフ基板上に成長すると考えると、どう考えてもメカニズムが上手く説明できないな、とも思っていました。
　成長層のポリタイプは、芝原さんにRHEED²⁸を使って同定してもらいました。（RHEEDは当時同志社大の装置を借りて測定していた芝原さんだけが装置を使えました。）芝原さんは、As-grownでは菊池線とストリークラインに隠されてポリタイプの判定ができないため、KOHエッチングで試料表面を荒らしてスポットパターンが出るように工夫して測定したと言われていました。その後、私は溶融KOHで結晶表面をエッチングした時のエッチピットの形を顕微鏡で観察しましたが、そこでも6Hであることが確認できました。これらのデータは今も松波先生のご講演²⁹に出てきます。

４．結晶成長のメカニズム

　成長層が6Hだと分かると、オフ基板上に良好な結晶が成長するメカニズムは大変分かりやすいものになりました。現在も言われているステップフロー成長を実現することにより基板の縦方向の積層構造を引き継ぐというメカニズムはこのポリタイプの同定後に私が考えたものです。同時に3C-SiCの双晶がジャスト基板上に成長するメカニズムは1986年秋の応物発表時のジャスト基板にも少数ある原子層ステップの存在により2種類（ABCとACBという2つの積層構造）の3C-SiCが発生するという成長モデルから、広いテラスでの核発生による結晶成長では2種類の積層構造がランダムに発生するというモデルに私が修正したと記憶しています。このメカニズムについては、芝原さんにも同意して頂けたと思います。³⁰
　SiCオフ基板上の結晶成長機構の詳細については、その後、木本先生³¹が大学に戻られてから定量的に研究され博士論文³²に纏められています。

５．修士論文と査読

　私の修士論文³³執筆時には、自分で書いた原稿をまずは芝原さんに読んでいただき、記述等の修正をして頂きました。私が修士課程1年時に松波研へ移った年に、直接の指導教官になる筈だったと思われる西野先生が京都工繊大へ移られたため、実験、修士論文ともに博士課程に在籍されていた芝原さんに指導して頂きました。

６．SSDMでの発表とSSDM Award受賞

　1987年9月³⁴に開催されたSSDM³⁵では芝原さんが口頭発表されました。SSDMへの投稿、発表³⁶については、私は修士課程卒業後であったためタッチしていません。事前に松波先生から「このテーマで実験を行った黒田を筆頭著者にし、発表は芝原さんにお願いする」とお聞きしました。Extended Abstract³⁷の執筆については、松波先生からは直接お話を伺った記憶がなく、何方が執筆³⁸されたかを私は知りません。この手法の名前の元になった「Step-Controlled VPE Growth of SiC Single Crystals at Low Temperatures」³⁹という論文タイトルは松波先生の命名かと思います。

　そして、2005年、この発表はSSDM Awardを受賞⁴⁰しました。

　以上、私が知っていることを書きました。記憶が曖昧な部分等も一部ありますが、出来る限り事実を書いたつもりです。

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注（編集者による）

1. 「ステップ制御エピタキシー」（step–controlled epitaxy）：「ステップ制御エピタキシャル成長法」（step-controlled epitaxial growth）のこと。基板上に欠陥の少ない鏡面状のSiC単結晶薄膜を成長させる方法。高耐圧・低損失が求められる高性能SiCパワーデバイスの製造に不可欠な基盤技術で、この技術によってSiCパワー半導体の実用化が可能になった。
   SiC（シリコンカーバイド）などの結晶は、原子の積み重ね方が少し乱れるだけで別の結晶構造が混ざるので、電気特性が不安定になり、実用的なデバイスを作ることができない。平らな基板（ジャスト基板）に結晶を成長させると、結晶がランダムに広がって多形（ポリタイプ）が混入し凹凸や欠陥が発生する。基板を意図的に傾ける（オフ基板のこと。一定の方向へ数度の傾斜）と、基板表面に原子レベルのステップ（階段）が出来、その段差に原子が沿うように同じ結晶構造を維持しながら結晶膜が鏡面状に成長（ステップフロー成長）する。
   　もう少し知りたい方は「ステップ制御エピタキシー」SiCアライアンス、材料分野 | SiCアライアンスなどを参照 ↩︎
2. SiCパワーデバイス：シリコンカーバイド・パワー半導体。 従来のシリコン半導体に比べて 高温環境や高電圧条件でも安定して動作し、電力損失を大幅に低減できる半導体。 機器の小型化・軽量化や省エネルギー化に直結し、持続可能な社会のインフラを支える。
   電気自動車（EV）に不可欠で、再生可能エネルギーシステム、産業機器、データセンター などで用いられている。 ↩︎
3. 6H-SiC：炭化ケイ素（SiC）の結晶構造の一種で「六方晶系ポリタイプ（多型）」のひとつ。 ↩︎
4. 3C-SiC：炭化ケイ素（SiC）の結晶構造のひとつで「立方晶（キュービック）」の形を持つタイプ。3Cは「立方晶（キュービック）」を意味し、ダイヤモンドやシリコンに似た構造。 ↩︎
5. ヘテロエピタキシャル成長：基板と成長する薄膜が異なる材料である場合の結晶成長方式 ↩︎
6. 「6H-SiC³基板上への3C-SiC⁴のヘテロエピタキシャル成長⁵」の研究：黒田氏がこの研究を担当した背景については「ステップ制御エピタキシーまでのSiC研究」に詳しい記述がある ↩︎
7. 芝原さん：このサイトの芝原健太郎（1960～2011）。2005年SSDM賞共同受賞者。1986年に世界初の反転型SiC-MOSFETを作製・動作実証しIEEE EDL に掲載された。（K. Shibahara, et al., “Fabrication of inversion-type n-channel MOSFETs using cubic SiC on Si(100)”, IEEE Electron Device Lett.,7 (1986) 692-693. DOI: 10.1109/EDL.1986.26522 ） 
   世界初の反転型SiC-MOSFET動作実証―IEEE EDL 1986/「松波弘之教授が語る」） ↩︎
8. ステップ制御エピ発見のヒント：ステップ制御エピタキシーを初めて発表したSSDM論文Extended Abstract（注31）の引用関係からも、芝原らの先行研究がステップ制御エピタキシー実現の直接的な研究背景の一つであったことが確認できる。→「ステップ制御エピタキシーまでのSiC研究」
   原文と参考文献は［Extended Abstract…」で確認可。注10も参照されたい。 ↩︎
9. オフ基板（off-oriented substrate）：意図的に傾けた基板。基板を意図的に傾けると表面原子の結晶構造により、その上に鏡面状の薄膜を成長させることが可能となる。注1,10を参照。　SiC半導体の研究業績紹介 ↩︎
10. Siオフ基板上の3C-SiC成長の研究：注８も参照。【解説】1986年、芝原らは、APDの発生がSi基板表面の原子層ステップに関係すると考え、適切なオフ角をもつ基板（off-oriented substrate）を用いればAPDのない3C-SiC成長層が得られると予測し、APDを抑制するオフ方向とオフ角を系統的に調べる実験を行った。
    その結果、Si(100)面ジャスト上ではSiC表面が荒れるのに対し、Si(100)面から[011]方向に数度傾けた面上では平坦なSiC層が得られることを初めて見出した。この違いがSiC成長層中のAPD発生の有無によることを結晶学的に解明した。
    この研究は1986年^＊に日本結晶成長学会誌に、翌1987年には、Applied Physics Lettersで発表された。→「ステップ制御エピタキシーまでのSiC研究」
    ＊日本結晶成長学会誌(1986）について：現在のJ-STAGEでは発行日「1987年4月25日」と登録されていますが、原誌およびJ-STAGEの巻号一覧では「13巻 (1986)」と表記されています。
    APD（Anti-Phase Domain）とは、「隣のエリアと原子の並び順（位相）が逆になってしまっている領域」（逆位相領域）のことで、結晶欠陥の原因となる。 ↩︎
11. 気相成長：気体（ガス）から固体を析出させて薄膜や結晶を成長させる方法。
    ステップ制御エピタキシーでは原料ガスを基板表面で化学反応させて薄膜を形成するCVD法（化学気相成長法）を用いた。HOMEでCVDの説明も参照 ↩︎
12. モホロジー：表面の形態や構造 ↩︎
13. ジャスト基板：結晶軸に対して傾きゼロの理想的に平らな基板 ↩︎
14. 双晶：同じ種類の結晶が、特定の規則でくっついたもの。鏡に映したように対称であったり、一定の角度で並ぶものであったりする。 ↩︎
15. ジャスト基板で起こる問題（とオフ基板による欠陥抑制）：→注10を参照 ↩︎
16. 溶融KOH：水酸化カリウム（KOH）を高温で加熱して融点（約410℃）以上にした液体状態のこと。強いアルカリ性と腐食性を持つ。 ↩︎
17. 西野先生：西野茂弘京都工芸繊維大学元教授　2005年SSDM賞共同受賞者のひとり。「受賞」の後半に寄稿あり。 ↩︎
18. 松波先生：松波弘之京都大学名誉教授 　2005年SSDM賞共同受賞者のひとり。2023年にはIEEEエジソン賞を受賞。　「ステップ制御エピタキシー法」の発明などによりSiCパワーデバイスを実用化したことが主な理由。
    「受賞」の中に文集文あり。 ↩︎
19. 1986年の応物発表：黒田、芝原、西野、松波 “CVD法による６H-SiC上への３C-SiCの成長” 応用物理学会1986年秋季講演会予稿集 p726 ↩︎
20. NCSU：ノースカロライナ州立大学（North Carolina State University） ↩︎
21. APL： Applied Physics Letters（速報性が重視される短いレター論文） ↩︎
22. JAP：Journal of Applied Physics。米国物理学協会（AIP）が発行する応用物理分野の学術誌。 ↩︎
23. SSDM：「International Conference on Solid State Devices and Materials」の略。 半導体や固体デバイス・材料分野における世界的権威のある国際学会 ↩︎
24. Yooさん：Woo Sik Yoo氏　2005年SSDM賞共同受賞者のひとり ↩︎
25. Yooさん²¹との議論の中で出てきたアイデア：松波弘之教授も、2025年6月7日、当サイト編集者に「Yoo君が、裏返してみたらどうかと言ったんだ」と述べている。昇華法についてはこの脚注全体の下部参照。 ↩︎
26. オフ基板：意図的に一定の方向・角度に傾けた基板。注9,10なども参照 ↩︎
27. アチソン法の石：当時はSiC基板が売られておらず、アチソン法の石から最大で10mmくらいの大きさの結晶を取って使っていた。寄稿本文の下に写真。
    【参考記事】「６H-SiC基板上へのSiC結晶成長」同記事内でチソン法の石や結晶の取り方、研磨方法などを写真や説明図で見ることができる→
    アチソン法とは、代表的な工業的製造方法。材料は、珪砂（二酸化ケイ素）とコークス（炭素）。詳しい説明は脚注の下にあり。 ↩︎
28. RHEED : 高エネルギー電子を浅い角度で照射して、結晶表面の構造を調べる技術。表面の平坦性、周期構造、成長モードなどを解析することができる。　この時の画像は芝原博士論文の第６章　 CVD GROWTH ON 6H-SiC(0001)  で見ることができる。研究会資料「RHEED-基礎的理論とその応用例」（1986年芝原）も参考。 ↩︎
29. 松波先生のご講演：例として第2回 京都大学−稲盛財団合同シンポジウムがある　（動画開始から26分目頃にこの時のデータが使用されている） ↩︎
30. 関連資料「６H-SiC結晶成長」：この資料後半では、結晶成長の温度プロファイル、基板上での吸着、脱離 などが写真と図で説明されている。西野茂弘氏提供。  ↩︎
31. 木本先生：京都大学大学院工学研究科教授 ↩︎
32. 博士論文：「Step-Controlled Epitaxial Grows of α-SiC and Device Applications」（京都大学 1996年） ↩︎
33. 修士論文：黒田尚孝氏の修士論文「CVD法によるSiC単結晶膜のオフアングルを有する基板上へのエピタキシャル成長」（京都大学 1987年)
    参考: 芝原健太郎の学位論文第６章にもステップ制御エピタキシーの内容が含まれている「化学気相成長法によるSiCのエピタキシャル成長と電子デバイスへの応用」(「Epitaxial Growth of SiC By Chemical Vapor Deposition and Application to Electronic Devices」)（1988年京都大学） ↩︎
34. 編集注：SSDM 1987は1987年8月25〜27日に開催された。 ↩︎
35. SSDM：注23に同じ ↩︎
36. SSDMへの投稿、発表：投稿について、黒田氏は寄稿本文中に、修士課程修了後であったためSSDMへの投稿・発表には「タッチしていません」と記している。共同受賞者の西野茂弘氏は当サイト編集者に「執筆は芝原君、査読は松波先生」だと記憶していると述べている。口頭発表は芝原が行った旨本文中にある。 ↩︎
37. Extended Abstract：この時のExtended Abstractは1987年の ”Step-Controlled VPE Growth of SiC Single Crystals at Low Temperatures”　（DOI: 10.7567/SSDM.1987.C-4-2）
    SSDMにおけるExtended Abstractは、　研究成果を簡潔にまとめた短縮論文のようなもので、審査・発表・公開のために必須 ↩︎
38. 何方が執筆：注3４を参照 ↩︎
39. 「Step-Controlled ・・・Temperatures」：上の論文タイトル。注34に同じ ↩︎
40. SSDM Awardを受賞：SSDM Award 2005.　受賞者は黒田尚孝、芝原健太郎、Woo Sik Yoo、西野茂弘、松波弘之の５名（敬称略）. 
    SSDM Award2005は、1969年に開催された第1回から2000年までの間にSSDM（注20）で発表された論文の中から、年に1件だけ表彰されるたいへん名誉な賞　→ステップ制御エピタキシー実現でSSDM賞を受賞 ↩︎

※昇華法とアチソン法の説明
SiC（炭化ケイ素）の昇華法は、高品質な単結晶を育成するための代表的な方法です。高温（約2000～2500℃）でSiC原料を昇華させ、気中のSiとC成分を再結晶化させることで、結晶成長を行います。
主に物理蒸気輸送（PVT:Physical Vapor Transport））法が用いられ、グラファイト製のるつぼ内で温度勾配を与え、原料から種結晶へと蒸気が移動します。この方法により、欠陥の少ない高純度なSiC単結晶が得られ、パワー半導体や高周波デバイスに広く利用されています。
SiC（炭化ケイ素）のアチソン結晶は、アチソン炉を用いて製造される多結晶体です。アチソン炉は高温電気炉で、炭素とケイ素の原料を反応させてSiCを合成します。
炉内で約2500℃の高温により反応が進み、黒色の塊状結晶が生成されます。この方法で得られるSiCは主に研磨材や耐火材として利用され、半導体用途の高品質単結晶とは異なります。アチソン法は1893年に発明され、SiCの工業的製造の基礎を築いた重要な技術です。